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孫 博，姚建銓

(天津大學(xué)精儀學(xué)院激光與光電子研究所,光電信息技術(shù)科學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津300072)

    摘要：太赫茲波技術(shù)在物理、化學(xué)、生命科學(xué)等基礎(chǔ)研究學(xué)科，以及醫(yī)學(xué)成像、安全檢查、產(chǎn)品檢測(cè)、空間通信、武器制導(dǎo)等應(yīng)用學(xué)科都具有重要的研究?jī)r(jià)值和應(yīng)用前景，而太赫茲輻射源正是太赫茲技術(shù)發(fā)展的關(guān)鍵部分。本文概述了基于光學(xué)方法產(chǎn)生THz輻射的幾種常用方法，著重?cái)⑹隽死梅蔷€性光學(xué)差頻技術(shù)和基于橫向晶格振動(dòng)光學(xué)模（TO Mode）的受激電磁耦子散射過程（Stimulated Polariton Scattering Process）的太赫茲參量振蕩技術(shù)的工作原理，以及它們目前的研究狀況，并對(duì)這兩種方法產(chǎn)生THz波輻射源未來發(fā)展方向進(jìn)行了展望。

    關(guān)鍵詞：THz輻射；太赫茲波的產(chǎn)生；非線性光學(xué)差頻；相位匹配； THz波參量振蕩器；電磁耦子

    中圖分類號(hào): O441.4 　

    Generation of Terahertz Wave based on Optical Methods

    SUN Bo, YAO Jian-quan

(Institute of Laser and Optoelectronics, College of Precision Instrument and Opto-electronics Engineering,
Tianjin University, Tianjin 300072, China;
Key Laboratory of Opto-electric Information Science and Technology, Ministry of Education,
Tianjin University, Tianjin 300072, China)

    Abstract: The terahertz technique has attracted much attention from a variety of applications in fundamental and applied research field, such as physics, chemistry, life sciences, medical imaging, safety inspection, radio astronomy, communication and so on. Terahertz radiation source is a crucial part of terahertz techniques system. Some typical techniques of the generation of terahertz radiation based on the optical methods, especially the nonlinear optical process such as difference frequency generation and terahertz parametric process based on stimulated polariton scattering process, are briefly introduced and reviewed. The future of these two kinds of THz generation methods is also forecast.

    Key words:  THz radiation; THz generation; DFG; Phase matching; TPO; Polariton

    1 引言

    太赫茲波（Terahertz Wave ），是指頻率在0.1-10THz范圍內(nèi)的電磁波（1THz=1012Hz），其波段位于電磁波譜中毫米波和遠(yuǎn)紅外光之間（30μm-3mm，所以亦有文獻(xiàn)稱其為亞毫米波），是光子學(xué)技術(shù)與電子學(xué)技術(shù)、宏觀與微觀的過渡區(qū)域。太赫茲波頻段是一個(gè)非常具有科學(xué)研究?jī)r(jià)值但尚未充分研究開發(fā)的電磁輻射區(qū)域。雖然早在上個(gè)世紀(jì)20年代就有人對(duì)太赫茲輻射產(chǎn)生了濃厚的科學(xué)興趣，但其產(chǎn)生和探測(cè)技術(shù)與十分成熟的微波、光學(xué)技術(shù)相比仍然十分落后，科研工作者苦于能找到具有高能量、高效率、低造價(jià)、且能在室溫下穩(wěn)定運(yùn)轉(zhuǎn)的THz波輻射源，這就成為限制現(xiàn)代太赫茲技術(shù)發(fā)展的最主要因素。所以直到上個(gè)世紀(jì)80年代中期以前，人們對(duì)這個(gè)頻段的電磁波特性知之甚少，形成了遠(yuǎn)紅外線和毫米波之間所謂的“太赫茲空白隙”（Terahertz Gap）[1,2], 如圖1所示。

    近二十年來，隨著半導(dǎo)體微電子技術(shù)、超快激光技術(shù)以及非線性光學(xué)頻率變換技術(shù)的飛速發(fā)展，與太赫茲輻射相關(guān)的THz波技術(shù)逐漸成為國(guó)際研究的熱點(diǎn)。由于物質(zhì)在THz波頻段的發(fā)射、反射和透射光譜中包含有豐富的物理和化學(xué)信息，并且THz波輻射源與傳統(tǒng)光源相比,具有相干性、低能性、高穿透性等獨(dú)特、優(yōu)異的特性，所以它在物理、化學(xué)、天文學(xué)、生命科學(xué)和醫(yī)藥科學(xué)等基礎(chǔ)研究領(lǐng)域，以及安全檢查、醫(yī)學(xué)成像、環(huán)境監(jiān)測(cè)、食品檢驗(yàn)、射電天文、衛(wèi)星通信和武器制導(dǎo)等應(yīng)用研究領(lǐng)域均具有巨大的科學(xué)研究?jī)r(jià)值和廣闊的應(yīng)用前景。目前，包括美國(guó)、西歐和日本等發(fā)達(dá)國(guó)家在內(nèi)的世界各國(guó)都對(duì)太赫茲波技術(shù)的研究給予高度的重視，投入了大量的人力和物力，陸續(xù)開展了與各自領(lǐng)域相關(guān)的THz波技術(shù)的研究[3]。因此，研制出高功率、高能量、高效率且能在室溫下穩(wěn)定運(yùn)轉(zhuǎn)、寬帶可調(diào)的THz輻射源，并能將其方便、靈活地運(yùn)用于科研工作和實(shí)際生活中，已經(jīng)成為21世紀(jì)科研工作者追求的目標(biāo)和迫切需要解決的實(shí)際問題。

    根據(jù)THz波產(chǎn)生的方式以及它所處的電磁波譜中的位置，我們自然可以發(fā)現(xiàn)THz波輻射可以利用光學(xué)技術(shù)和電子學(xué)技術(shù)兩種方法來產(chǎn)生。電子學(xué)方法產(chǎn)生THz波的進(jìn)步主要依賴于微電子制造技術(shù)領(lǐng)域的發(fā)展。目前，常見的電子技術(shù)產(chǎn)生THz波的方法有反向波振蕩器（BWO），它可以在亞太赫茲區(qū)域產(chǎn)生頻率連續(xù)調(diào)諧的相干輸出，但當(dāng)頻率超過1THz時(shí)，輸出功率和工作效率急劇下降，并且使用壽命短，仍需進(jìn)一步提高[4]；其它基于電子學(xué)振蕩的THz輻射源還有耿氏（Gunn）振蕩器、布洛赫（Bloch）振蕩器等，它們與反向波振蕩器一樣，都具有體積小、結(jié)構(gòu)緊湊等優(yōu)點(diǎn)，但都尚未實(shí)用化、商業(yè)化。而基于半導(dǎo)體技術(shù)的THz激光器是目前發(fā)展較為迅速、且被認(rèn)為是一種較為有發(fā)展前途的THz相干輻射源，但仍有一些技術(shù)瓶頸有待解決。以淺摻雜的P型鍺半導(dǎo)體激光器為例，它的轉(zhuǎn)換效率和輸出功率都較低，需要在超低溫、大電流、強(qiáng)磁場(chǎng)情況下運(yùn)轉(zhuǎn)[5,6]；而近些年來被譽(yù)為中遠(yuǎn)紅外波段激光技術(shù)革命、具有量子阱結(jié)構(gòu)的量子級(jí)聯(lián)激光器，通過能帶設(shè)計(jì)，其輸出范圍逐漸進(jìn)入了THz波段。THz量子級(jí)聯(lián)激光器可以通過適當(dāng)增加有源區(qū)的串聯(lián)級(jí)數(shù)來獲得較大的光功率輸出（已經(jīng)達(dá)到毫瓦量級(jí)），并且工作溫度相對(duì)較高（已經(jīng)達(dá)到液氮溫區(qū)）。但其自身結(jié)構(gòu)和生長(zhǎng)技術(shù)都較為復(fù)雜，工作閾值電流密度較大，而且由于THz波輻射的波長(zhǎng)較長(zhǎng)，導(dǎo)致大的光學(xué)模式，結(jié)果使小的增益介質(zhì)和光場(chǎng)之間的耦合作用很弱；并且由于材料中自由電子的作用，存在較大的光學(xué)損耗[2,7,8]。而屬于真空電子學(xué)范疇的自由電子激光器，理論上可以產(chǎn)生從遠(yuǎn)紅外到硬X射線全波段的相干輻射，具有頻譜范圍廣、峰值功率和平均功率高、可連續(xù)調(diào)諧以及相干性好等優(yōu)點(diǎn)，但它體積過于巨大、能耗高、運(yùn)行和維護(hù)費(fèi)用較為昂貴，因此難以廣泛普及[3]。

    光學(xué)方法目前主要有THz波氣體激光器，與超短激光脈沖有關(guān)、能產(chǎn)生寬帶亞皮秒THz輻射的光整流、光電導(dǎo)和等離子體四波混頻等方法，還有在這里我們著重要討論的非線性光學(xué)差頻方法，以及與晶格振動(dòng)有關(guān)的太赫茲波參量振蕩方法。這兩種方法可以產(chǎn)生連續(xù)可調(diào)諧的單頻THz波輻射，且均具有較高的輸出功率。

    2  光學(xué)方法產(chǎn)生太赫茲波

    產(chǎn)生THz輻射的光學(xué)方法最早是利用高壓汞燈。高壓汞燈全波段一般輸出總功率為100W左右，由于它的輸出光譜分布形狀與溫度為4000K的黑體輻射的輻射光譜形狀相似，因此在0～2THz范圍內(nèi)的輸出功率大概為70μW[9,10]。而在一般傅立葉變換紅外線光譜技術(shù)中所常用的1600～2000K的黑體輻射源，它可在近紅外至遠(yuǎn)紅外范圍內(nèi)提供足夠的信號(hào)強(qiáng)度，但信號(hào)的相干性則不甚理想，且通常難以覆蓋1.2 THz至毫米波段的頻譜。

    2. 1 光泵THz波氣體激光器

    這種直接產(chǎn)生THz波輻射的激光器，是利用一個(gè)CO2激光器的遠(yuǎn)紅外輸出光抽運(yùn)一個(gè)充有甲烷（CH4）、氨氣（NH3）、氰化氫(HCN)或是甲醇（CH3OH）等物質(zhì)的低氣壓腔，由于這些氣體分子的轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)間的躍遷頻率處于THz波段范圍，所以可以形成THz波受激輻射，如圖2所示。通過選擇合適的工作介質(zhì)、尋找新的能級(jí)躍遷譜線，就可以基本覆蓋整個(gè)THz波段。這種方法可以得到高達(dá)上百毫瓦的輸出功率，且已實(shí)現(xiàn)商業(yè)產(chǎn)品化，并被美國(guó)國(guó)家航天局（NASA）應(yīng)用于衛(wèi)星大氣觀測(cè)[11]。雖然這種技術(shù)被證實(shí)切實(shí)可行，但這種輻射源不是連續(xù)可調(diào)的，而且通常需要大的氣體腔和大于百瓦的功率輸入，在體積大小、重量、效率、可靠性、維護(hù)性、運(yùn)行壽命，以及頻率穩(wěn)定性等方面仍需要一定的改進(jìn)[12]。

    2. 2 與超短激光脈沖有關(guān)的THz波輻射源

    利用超短激光脈沖對(duì)不同材料（LiTaO3、LiNbO3，半導(dǎo)體材料ZnSe、ZnTe、CdTe，有機(jī)物DAST，金屬、包括空氣在內(nèi)的各種氣體等）激發(fā)，可以產(chǎn)生寬頻帶的THz脈沖輻射，其中基于光電導(dǎo)原理和光整流效應(yīng)這兩種方法是目前較為成熟、應(yīng)用較廣泛的脈沖THz波產(chǎn)生技術(shù)。

    光電導(dǎo)方法就是在光電導(dǎo)半導(dǎo)體材料表面淀積金屬制成偶極天線電極結(jié)構(gòu)，用光子能量大于半導(dǎo)體禁帶寬度的超短脈沖激光照射半導(dǎo)體材料（hν Eg），使半導(dǎo)體材料中產(chǎn)生電子-空穴對(duì)，在外加偏置電場(chǎng)中產(chǎn)生載流子的瞬態(tài)輸運(yùn)，這種真實(shí)、隨時(shí)間變化的瞬態(tài)光電流的變化，便會(huì)發(fā)射太赫茲電磁輻射。由于輻射的能量主要來自天線上所加的偏置電場(chǎng)，可以通過調(diào)節(jié)外加電場(chǎng)的大小來獲得能量較高的太赫茲波。而制作大孔徑的光電導(dǎo)天線可以提高THz輻射的效率，如圖3所示。

    而光整流效應(yīng)是一種非線性效應(yīng)，是利用飛秒激光脈沖和非線性介質(zhì)(如ZnTe) 相互作用而產(chǎn)生低頻電極化場(chǎng)，此電極化場(chǎng)在晶體表面輻射出THz 電磁波。此過程與二階非線性光學(xué)過程(差頻產(chǎn)生) 或高階非線性光學(xué)過程有關(guān)，如圖4所示。光整流發(fā)射的太赫茲光束的能量直接來源于激光脈沖的能量，它的轉(zhuǎn)換效率主要依賴于材料的非線性系數(shù)和相位匹配條件。

    將超短強(qiáng)激光脈沖在周圍空氣中聚焦，直接產(chǎn)生THz波輻射的技術(shù)，近些年來逐漸引起人們的廣泛關(guān)注。上個(gè)世紀(jì)九十年代初，H. Hamster等人首次提出了將亞皮秒高能量密度的激光脈沖在空氣中聚焦，使空氣在焦點(diǎn)處發(fā)生電離形成等離子體。所形成的有質(zhì)動(dòng)力（Ponderomotive Forces）使離子電荷和電子電荷之間形成大的密度差，而這種電荷的分離將導(dǎo)致強(qiáng)有力的電磁瞬變，輻射出THz波。同時(shí)，有質(zhì)動(dòng)力所引起的空間電荷場(chǎng)還會(huì)加速熱電子的運(yùn)動(dòng)，從而根據(jù)韌致輻射原理輻射出X射線。如果將超短脈沖聚焦于固體靶，則得到的THz波輻射峰值功率將比氣體靶高出幾個(gè)數(shù)量級(jí)。

    而利用超短激光脈沖基頻ω和它的二次諧波2ω同時(shí)在空氣中聚焦，基于與三階非線性極化率 相關(guān)、在脈沖激光誘導(dǎo)空氣等離子體中的四波混頻整流效應(yīng)（FWR－Four Wave Mixing Rectification），在空氣中亦可產(chǎn)生較強(qiáng)的THz輻射。在這種方法中所表現(xiàn)出的明顯THz輻射閾值現(xiàn)象表明，空氣等離子體的形成是產(chǎn)生THz波的先決條件。并且與在空氣中直接聚焦產(chǎn)生THz輻射的方法相比，空氣等離子是一種具有很高三階非線性極化率 數(shù)值的非線性介質(zhì)。而利用超短激光脈沖激發(fā)電光晶體、與二階非線性極化率 有關(guān)的光整流過程卻沒有閾值現(xiàn)象。當(dāng)基頻光、倍頻光和THz波的偏振方向相同時(shí)，可以獲得最佳的THz波輻射效率。而當(dāng)總的脈沖能量超過空氣等離子體形成閾值時(shí)，THz波場(chǎng)的振幅與基頻光ω的脈沖能量成正比，與倍頻光2ω的脈沖能量的開方成正比。

    利用超短激光脈沖激發(fā)各種物質(zhì)所產(chǎn)生的THz波具有超寬帶、脈寬窄、峰值功率高等特點(diǎn)，可應(yīng)用于THz時(shí)域光譜成像、精密時(shí)間分辨光譜等研究，其信噪比遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)遠(yuǎn)紅外傅立葉光譜，但THz脈沖頻譜較寬、時(shí)間相干性差，且不可連續(xù)調(diào)諧，轉(zhuǎn)換效率較低，得到的太赫茲光束的平均功率只有納瓦到微瓦的數(shù)量級(jí)，不利于對(duì)其進(jìn)行探測(cè)。

    2. 3 利用非線性差頻過程產(chǎn)生THz波

    利用非線性差頻過程可以產(chǎn)生功率較高的相干寬帶可調(diào)諧的單頻THz波，這在材料科學(xué)、固體物理、生物科學(xué)、高頻譜分辨率的分子光譜、射電天文、通信等基礎(chǔ)研究和應(yīng)用研究領(lǐng)域具有重要研究?jī)r(jià)值和實(shí)用意義。

    差頻方法產(chǎn)生THz輻射的最大優(yōu)點(diǎn)是沒有閾值，實(shí)驗(yàn)設(shè)備簡(jiǎn)單，結(jié)構(gòu)緊湊。與前面提到的光整流和光電導(dǎo)方法相比，可以產(chǎn)生較高功率的THz波輻射，且不需要價(jià)格昂貴的泵浦裝置。差頻方法產(chǎn)生THz波的技術(shù)關(guān)鍵是要獲得功率較高、波長(zhǎng)比較接近的泵浦光和信號(hào)光（兩波長(zhǎng)相差一般不大于10nm），以及具有較大的二階非線性系數(shù)，并在THz波范圍內(nèi)吸收系數(shù)小的非線性差頻晶體。這樣，利用差頻方法甚至可以得到比太赫茲波參量振蕩器[13,14,15]更寬的THz波調(diào)諧范圍，但其存在著轉(zhuǎn)換效率低下的缺點(diǎn)。

    早在上個(gè)世紀(jì)60年代中期，國(guó)外就有人利用一臺(tái)釹玻璃激光器得到1.059~1.073μm波長(zhǎng)輸出，通過利用一塊石英晶體進(jìn)行非線性差頻，得到大約3THz的輸出，但輸出效率很低[16]。到了70年代，R.L.Aggarwal等人在80K的溫度下，用兩個(gè)單模連續(xù)CO2激光器在GaAs晶體中通過非共線差頻，在0.3～4.3THz頻率范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)了連續(xù)調(diào)諧的遠(yuǎn)紅外輻射，線寬小于100 kHz[17]。而K.H .Yang等人用一臺(tái)雙頻率輸出的染料激光器，在LiNbO3，ZnO等晶體中利用共線和非共線相位匹配，均實(shí)現(xiàn)了在0.6～5.7THz連續(xù)可調(diào)遠(yuǎn)紅外輻射，峰值功率達(dá)到了200 mW[18]。

    近年來，日本科學(xué)家T. Tanabe等人利用Nd：YAG激光器（輸出波長(zhǎng)為1064nm）和該激光器三倍頻輸出所泵浦的BBO晶體光學(xué)參量振蕩器（BBO－OPO）的輸出分別作為泵浦源和信號(hào)光，采用GaP晶體作為差頻晶體，利用非共線相位匹配配置，通過改變兩入射光的夾角，實(shí)現(xiàn)了0.5～3 THz的太赫茲波調(diào)諧輸出，并在1.3 THz 處達(dá)到480 mW的峰值功率輸出[19]，如圖5所示，接著又將調(diào)諧范圍延伸到了7 THz[20]。但在這種非共線相位匹配配置中，由于THz波與兩束泵浦光在晶體中夾角大，犧牲了三束波的空間重疊性，大大降低了三波轉(zhuǎn)換效率。顯然，為了使三束參量光的的空間重疊最大，共線相位匹配配置是最理想的，從而可使THz波輸出功率更高。Wei Shi和Yujie J. Ding根據(jù)理論計(jì)算，發(fā)現(xiàn)對(duì)于GaP晶體，當(dāng)混頻波長(zhǎng)在0.9958～1.034 范圍內(nèi)才可實(shí)現(xiàn)共線相位匹配差頻。當(dāng)兩混頻波長(zhǎng)超出此范圍，但接近于1.064 時(shí)，差頻過程的相干長(zhǎng)度仍然足夠長(zhǎng)，仍可認(rèn)此差頻過程滿足相位匹配條件。他們采用類似的泵浦源，利用共線相位匹配配置在GaP晶體內(nèi)進(jìn)行差頻，得到了0.101-4.22THz調(diào)諧范圍，并在在173 得到15.6W的峰值功率輸出[21]。

    他們還利用在THz波頻段內(nèi)具有最低吸收系數(shù)的GaSe晶體作為差頻晶體。采用Ⅰ類共線相位匹配方式，實(shí)現(xiàn)了調(diào)諧為0.18~5.27THz的相干THz輸出，并在1.53THz處峰值功率達(dá)到69.4W，光子轉(zhuǎn)換效率達(dá)到3.3%[22]。接著，他們利用在THz波段的吸收系數(shù)僅次于GaSe晶體、經(jīng)過退火處理的ZnGeP2（ZGP）晶體作為差頻晶體，采用Ⅰ類、Ⅱ類兩種相位匹配配置，分別實(shí)現(xiàn)了1～4.5THz和1.27～4.13THz的調(diào)諧范圍，最大輸出功率分別可達(dá)36W和19W[23]。而采用更長(zhǎng)的經(jīng)過退火處理、吸收系數(shù)更低的ZGP，得到了上百瓦的THz波峰值輸出功率和更寬的調(diào)諧范圍[24]。

    Kodo Kawase等人利用一塊雙周期級(jí)聯(lián)的PPLN晶體實(shí)現(xiàn)了雙信號(hào)參量振蕩，當(dāng)兩輸出信號(hào)光的偏振態(tài)都平行于DAST晶體的a軸時(shí)，可利用DAST晶體的最大有效非線性系數(shù)d11，差頻得到THz波。通過改變晶體溫度或者選擇合適的極化周期，可以實(shí)現(xiàn)0.4~3THz較寬范圍的THz波輸出[25]，如圖6所示。而P.E.Powers等人使用兩臺(tái)由周期極化鈮酸鋰（PPLN）組成OPG，使其輸出波長(zhǎng)比較相近，通過改變PPLN晶體的溫度實(shí)現(xiàn)兩臺(tái)OPG輸出波長(zhǎng)的調(diào)諧。同時(shí)由于OPG沒有諧振腔，使用兩臺(tái)可調(diào)諧半導(dǎo)體激光器作為注入種子光源，減小了OPG的輸出帶寬；將線寬較窄的輸出光入射DAST晶體進(jìn)行非線性差頻，得到了較寬范圍的THz波連續(xù)輸出[26]。

    在國(guó)內(nèi)，由姚建銓院士帶領(lǐng)的天津大學(xué)激光與光電子研究所，在利用非線性光學(xué)差頻方法產(chǎn)生THz波輻射的工作方面進(jìn)行了大量、卓有成效的研究工作，并取得了顯著的階段性成果[27,28,29,30,31]。在周期極化晶體PPLN方面，我們對(duì)溫度調(diào)諧、角度調(diào)諧的PPLN光學(xué)參量發(fā)生器／振蕩器進(jìn)行了廣泛的研究，取得了有目共睹的研究成果，為利用PPLN晶體實(shí)現(xiàn)雙波長(zhǎng)共振運(yùn)轉(zhuǎn)以及差頻產(chǎn)生THz波打下了扎實(shí)的基礎(chǔ)；我們利用KTP晶體實(shí)現(xiàn)了在簡(jiǎn)并點(diǎn)附近雙波長(zhǎng)共振運(yùn)轉(zhuǎn)，得到了較高的雙波長(zhǎng)輸出能量，為實(shí)現(xiàn)差頻產(chǎn)生THz波提供了良好的泵浦源；利用Nd: YAG晶體實(shí)現(xiàn)了1319nm和1338nm雙波長(zhǎng)高功率、準(zhǔn)連續(xù)運(yùn)轉(zhuǎn)全固態(tài)激光器，獲得了較高的平均輸出功率的穩(wěn)定輸出；在此基礎(chǔ)上，再利用一塊倍頻晶體（如KTP），進(jìn)行659.5nm和669nm雙波長(zhǎng)運(yùn)轉(zhuǎn)的高功率、準(zhǔn)連續(xù)全固態(tài)內(nèi)腔倍頻激光器的研究；利用摻鈦藍(lán)寶石激光器的寬帶可調(diào)諧性特點(diǎn)，亦實(shí)現(xiàn)了雙波長(zhǎng)運(yùn)轉(zhuǎn)。

    2. 4 用于THz輻射的差頻器件及相位匹配方式

    為了獲得較高效率的THz波輸出，選擇合適的差頻材料也是必須的。選擇應(yīng)用于THz波頻段的非線性晶體的條件是：a. 在所作用的波段范圍內(nèi)具有較高的透過率；b. 具有高的損傷閾值；c. 具有高的光學(xué)質(zhì)量；d. 具有大的非線性系數(shù)deff ；e. 優(yōu)秀的相位匹配能力；f. 晶體可以大尺寸的生長(zhǎng)。第一個(gè)條件對(duì)于應(yīng)用于遠(yuǎn)紅外波段頻率變換的非線性晶體的選擇是非常重要的。大多數(shù)非線性晶體在遠(yuǎn)紅外光譜帶中有非常寬的剩余輻射帶（Reststrahlen Band）或是振動(dòng)帶，因此它們?cè)谶h(yuǎn)紅外有較強(qiáng)的吸收。而那些振動(dòng)帶足夠窄、理論上允許遠(yuǎn)紅外輻射透過的非線性晶體，目前仍不能以足夠高的純度生長(zhǎng)以避免自由載流子的吸收[32]。

    前面所提到的負(fù)單軸GaSe晶體和正單軸ZnGeP2晶體，以及負(fù)單軸CdSe晶體，都具有較大的有效非線性系數(shù)和雙折射效應(yīng)，可以在很寬的波長(zhǎng)范圍內(nèi)，根據(jù)晶體的色散效應(yīng)和雙折射效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)差頻相位匹配，甚至GaSe可以做成直接產(chǎn)生THz波的光學(xué)參量振蕩器。更為重要的是，它們?cè)赥Hz波段具有很小的吸收系數(shù)，如圖7所示，這對(duì)THz波的耦合輸出極為重要[33, 34]。

    而對(duì)于具有閃鋅礦晶格結(jié)構(gòu)的立方體半導(dǎo)體材料，例如GaP, GaAs, InP, ZnTe和CdTe晶體，他們屬于Ⅲ－Ⅴ族和Ⅱ－Ⅳ族半導(dǎo)體非線性材料，具有相對(duì)較高的損傷閾值，可以制備出高純度、大體積的晶體，而且具有非常高的二階非線性系數(shù) ，但都是光學(xué)各向同性的，也就是說沒有與傳統(tǒng)相位匹配相關(guān)的雙折射效應(yīng)，但他們的剩余輻射帶相當(dāng)窄。我們知道，在各向異性的非線性晶體中，光學(xué)差頻過程中的泵浦光 、信號(hào)光 與差頻產(chǎn)生的閑頻光 分別都處在可見光、近紅外或中紅外波段，它們?cè)诜蔷€性晶體中都處于同一條色散曲線范圍內(nèi)，因此可利用晶體的雙折射效應(yīng)和色散效應(yīng)，也就是雙折射相位匹配技術(shù)，就可實(shí)現(xiàn)差頻相位匹配；而在光學(xué)各向同性晶體中，對(duì)于差頻產(chǎn)生THz波過程，泵浦光和信號(hào)光處于這些半導(dǎo)體非線性材料的近紅外窗口（圖8中左側(cè)深灰色部分），而差頻產(chǎn)生的閑頻光 （THz波）則處于遠(yuǎn)紅外窗口，在晶體剩余輻射帶的另一側(cè)，對(duì)應(yīng)的折射率較大（圖8中右側(cè)淺灰色部分）。這樣就有可能利用剩余輻射帶色散補(bǔ)償?shù)姆椒▉韺?shí)現(xiàn)差頻相位匹配 [32]。當(dāng)然也可以利用非共線相位匹配技術(shù)在各向同性晶體中實(shí)現(xiàn)相位匹配[35]。

    A. Fiore等人在GaAs／oxidizeAlAs波導(dǎo)中，通過在GaAs晶體中人為地插入一薄層氧化的AlAs層（Alox），改變了GaAs晶體的光學(xué)各向同向性，人為的形成了雙折射效應(yīng)。而唯一的非線性物質(zhì)仍是光學(xué)各向同性的GaAs晶體。這就是形狀雙折射效應(yīng)（Form Birefringence）。這個(gè)概念早在1975年就被Van der Ziel提出，但由于一直找不到具有高非線性系數(shù)，同時(shí)又具有能滿足形狀雙折射相位匹配所要求的高的折射率耦合物質(zhì)，所以直到20世紀(jì)末才在實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)[36]。

    有機(jī)DAST晶體（4-N，N-dimethylamino-48-N8-methyl-stilbazolium tosylate）目前是一種應(yīng)用前途十分廣泛的非線性光學(xué)物質(zhì)。由于它具有較大的非線性系數(shù)（d11=290～310pm/v，是LiNbO3的數(shù)十倍）、電光系數(shù)，以及與LiNbO3 和LiTaO3晶體相比，具有較低的介電常數(shù)等特點(diǎn)，不但十分有利于差頻相位匹配以及THz波的產(chǎn)生[37]，而且還十分適合用作對(duì)THz波輻射的高速調(diào)制和探測(cè)。從上面我們可以看到，它目前被廣泛的應(yīng)用于差頻產(chǎn)生THz波的實(shí)驗(yàn)中。

    周期極化晶體由于具有大的非線性系數(shù)、高的非線性轉(zhuǎn)換效率、無走離效應(yīng)等優(yōu)點(diǎn)，目前廣泛被用于非線性頻率變換中。而利用傾斜周期極化鈮酸鋰晶體（slant-stripe-type PPLN）作為差頻晶體[38]，通過選擇合適的極化晶體疇的大小，就可以產(chǎn)生垂直于泵浦光方向的THz波輻射，如圖9所示。這種從晶體側(cè)面輻射THz的方式可以大幅度減少晶體本身對(duì)THz波的吸收，大大提高了THz波的輸出功率，因而成為近幾年來國(guó)際上研究的熱點(diǎn)。

    人們還利用基于光電導(dǎo)外差變頻原理的光混頻器（Photomixer）作為差頻器件[39-41]，差（拍）頻產(chǎn)生THz輻射，其工作原理與傳統(tǒng)的非線性光學(xué)三波混頻過程有所不同。將兩束強(qiáng)度相等、頻率具有微小差別的激光ω1、ω2，聚焦于光混頻器表面沉積而成的金屬電極上，并在電極上施加偏置電壓。這時(shí)將差頻產(chǎn)生處于THz波段范圍的拍頻信號(hào)（ωTHz＝ω1－ω2）。被調(diào)制的激光束在光電導(dǎo)中被吸收，所產(chǎn)生的與拍頻信號(hào)頻率ωTHz相同的調(diào)制光電流流向螺旋形天線，輻射出THz波。目前，人們通常使用外延低溫生長(zhǎng)的GaAs（LTG-GaAs）材料制成光混頻器，這種材料具有短的載流子壽命（～0.25ps）、高的電場(chǎng)擊穿強(qiáng)度（>5×105V／cm）以及相對(duì)較高光激發(fā)電子遷移率（>200cm2V－1s－1）等優(yōu)點(diǎn)[39]。但它仍存在著LTG-GaAs和襯底物質(zhì)的高熱阻、混頻器和天線之間的阻抗失配以及非均勻垂直電場(chǎng)分布等亟待解決問題[40]。

    與傳統(tǒng)的非線性光學(xué)差頻三波混頻過程相比，在光電導(dǎo)混頻中，輸出功率主要來源于偏置電壓。而在傳統(tǒng)非線性差頻過程中，能量來源于三波混頻的互作用過程，晶體本身不參與能量的交換，輸出功率遵循Manley-Rowe關(guān)系，在理想情況下轉(zhuǎn)換效率小于ω3／（ω1＋ω2），并且根據(jù)動(dòng)量守恒原理，輸出功率PTHz～（1／λTHz）2。因此，基于半導(dǎo)體技術(shù)的光混頻器經(jīng)常用于低頻段的差頻中，而非線性光學(xué)差頻過程在高頻段具有優(yōu)勢(shì)地位[41]。

    2. 5 太赫茲波參量發(fā)生器／振蕩器（TPO／TPG）

    差頻方法產(chǎn)生THz波雖然有諸多優(yōu)點(diǎn)，但其轉(zhuǎn)換效率低，且需要兩個(gè)泵浦光源，還要求其中一個(gè)光源連續(xù)可調(diào)，所以結(jié)構(gòu)相對(duì)比較復(fù)雜、不易于調(diào)諧。而使用太赫茲波參量（THz-wave Parametric Generation／Oscillator—TPG/ TPO）的方法，只需一個(gè)固定波長(zhǎng)的泵浦源和一塊非線性晶體，并且非線性轉(zhuǎn)換效率比差頻方法高幾個(gè)數(shù)量級(jí)，調(diào)諧較為簡(jiǎn)單，因此近十年來倍受人們矚目。

    早在上個(gè)世紀(jì)60年代，人們就已經(jīng)為與電磁耦子（Polariton，又稱為極化聲子）相關(guān)的光學(xué)參量技術(shù)產(chǎn)生可調(diào)諧相干遠(yuǎn)紅外輻射的研究付出了巨大努力。日本的Nishizawa等人在1963年就預(yù)言，可以利用晶格或分子本身的共振頻率實(shí)現(xiàn)THz波的參量振蕩和放大[18]。從60年代末到70年代初期的一段時(shí)間里，斯坦福大學(xué)的Pantell，Purhoff等科研工作者就對(duì)使用調(diào)Q紅寶石激光器，泵浦由LiNbO3晶體構(gòu)成的可調(diào)諧拉曼激光器以及其同時(shí)產(chǎn)生的高效、寬帶可調(diào)的亞毫米波進(jìn)行了廣泛而深入的探索性研究[42]。其原理是基于LiNbO3晶體同時(shí)具有紅外和拉曼活性的A1（ =248cm－1 7.5THz）最低對(duì)稱光學(xué)軟模的色散特性，也就是最低A1對(duì)稱光學(xué)軟模在長(zhǎng)波長(zhǎng)、小波矢處的可調(diào)諧受激電磁耦子散射過程（Stimulated Polariton Scattering process），此過程同時(shí)兼有參量和拉曼散射效應(yīng)[18,19,20]。電磁耦子是橫向極性晶格振動(dòng)模（Transverse Optical Mode－TO模）與光波（電磁波）的相互耦合作用的產(chǎn)物，它既有機(jī)械振動(dòng)的特性，又有電磁振動(dòng)的特性（即光波特性）。在小波矢時(shí)，電磁耦子具有明顯的電磁特性，它以光子的形式傳播，與光學(xué)參量過程有關(guān)；而在波矢較大的時(shí)候，電磁耦子則具有明顯的機(jī)械振動(dòng)特性，以聲子的形式傳播，與拉曼過程有關(guān)，如圖10所示。泵浦光、閑頻光（Stokes光）和THz波滿足非共線相位匹配條件，通過控制光束傳播方向，就可實(shí)現(xiàn)寬帶調(diào)諧；而三束波的偏振方向都是互相平行的，這個(gè)與傳統(tǒng)的光學(xué)參量振蕩器有著本質(zhì)的區(qū)別。

    在1969年和1970年，斯坦福大學(xué)的J. M. Yarborough和B. C. Johnson等人分別利用這種方法實(shí)現(xiàn)了在50～238μm和66～200μm范圍內(nèi)調(diào)諧的遠(yuǎn)紅外輻射，并在泵浦功率為1MW和6MW的情況下，得到了高達(dá)5W和3W的峰值功率。雖然三波相互作用的效率比較高，但值得注意的是，由于晶體具有較大的吸收系數(shù)以及在THz波段具有較大的折射率（～5.2），所產(chǎn)生的THz波大部分被晶體吸收或是被全內(nèi)反射回晶體內(nèi)部。為了提高THz波輸出耦合效率，他們采用切角耦合方法（Angled Surface Coupler－ASC）：在晶體輸出端切下一角，使產(chǎn)生的THz波以基本平行于該切角平面法線的方向輸出，減少了全內(nèi)反射效應(yīng)，提高了輸出效率[43,44]，如圖11所示。

    但到了20世紀(jì)70年代末，隨著亞毫米分子氣體激光器技術(shù)的日益成熟，這種產(chǎn)生THz波的新方法就再也沒有報(bào)道過。日本科學(xué)家Kodo Kawase領(lǐng)導(dǎo)的科研小組從上個(gè)世紀(jì)90年代中期開始，以前人工作為基礎(chǔ)，又將此項(xiàng)技術(shù)進(jìn)一步發(fā)展和創(chuàng)新，進(jìn)行了比較系統(tǒng)的研究。他們研制出了結(jié)構(gòu)緊湊、易于操作、相干性好、單頻寬帶可調(diào)諧，并可在室溫下穩(wěn)定運(yùn)轉(zhuǎn)的全固態(tài)THz波輻射源－太赫茲波參量發(fā)生器／振蕩器（TPG/ TPO）。他們利用Nd：YAG激光器1064nm的輸出泵浦由LiNbO3晶體構(gòu)成參量振蕩器，利用在LiNbO3晶體側(cè)面刻光柵的方法（Grating Coupler－GC），來增加THz波耦合效率。在相同實(shí)驗(yàn)條件下，其耦合效率比使用在晶體輸出端切角的方法高了250倍。在滿足非共線相位匹配的條件下，通過小角度改變泵浦光入射角，實(shí)現(xiàn)了1.068～1.072um的閑頻光振蕩和可調(diào)諧納秒級(jí)脈寬1THz～2.14THz的THz波輸出，并具有較好的空間和時(shí)間相干性，輸出功率達(dá)到毫瓦量級(jí)。但由于光柵耦合器的色散特性以及非共線相位匹配自身的特點(diǎn)，THz輸出輻射角在40余度到80余度變化，方向性較差[18]，如圖12所示。

    為了改善THz波的輸出方向性，他們?cè)诰w輸出端加一Si棱鏡作為THz波的輸出耦合器（Prism Coupler－PC），如圖13所示。這樣可以幾乎完全消除THz波光束在全部波長(zhǎng)調(diào)諧范圍內(nèi)的方向偏移,從晶體中出射的THz波的方向基本上沒有改變。而之所以選擇高電導(dǎo)率硅，是因?yàn)樗赥Hz波區(qū)具有較大折射率（n＝3.4）、低色散、吸收系數(shù)?。? ＝0.6cm-1）等特性。使用棱鏡陣列（包含7個(gè)小棱鏡）時(shí)耦合效率較單個(gè)棱鏡提高6倍，遠(yuǎn)場(chǎng)光束直徑減少了40％[45]。

    為了提高THz輻射的輸出功率，他們將LiNbO3晶體置于80K的低溫下，由于此時(shí)干擾參量相干互作用的熱效應(yīng)被抑制，A1對(duì)稱聲子振動(dòng)模的帶寬變窄 ，THz波在晶體中的損耗變小，從而提高了增益系數(shù)，得到了較高的THz波輸出功率，這個(gè)現(xiàn)象在THz波高頻區(qū)尤其明顯。通過測(cè)量閑頻光，可知當(dāng)溫度由297K降到78K，轉(zhuǎn)換效率提高了8倍，THz波在LiNbO3晶體中的吸收系數(shù)減小了3倍，OPO閾值減少了32％，使THz波的輸出峰值功率達(dá)到了7.2mW[46]。他們還用摻雜的MgO:LiNbO3晶體代替普通LiNbO3晶體組成的TPO。由于MgO:LiNbO3晶體具有高的光損傷閾值和高的非線性轉(zhuǎn)換效率，而且摻雜可以使拉曼散射截面增加和聲子模損耗減小，從而其輸出功率比沒摻雜的LiNbO3晶體組成的TPO高出5倍。MgO:LiNbO3的與LiNbO3的色散曲線基本相同，所以由它們組成的TPG的角度調(diào)諧特性和THz波輸出范圍基本相同(0.9~3 THz)。通過試用多種濃度摻雜的MgO:LiNbO3，發(fā)現(xiàn)由摻雜濃度為5％的MgO:LiNbO3晶體組成的TPO／TPG具有最大的輸出功率和調(diào)諧范圍[47]。

    THz輻射能否窄線寬、高光束質(zhì)量運(yùn)轉(zhuǎn)是衡量TPO／TPG性能的一個(gè)重要標(biāo)志。較窄的譜線寬度可以提高信噪比和光譜系統(tǒng)的分辨率。普通的TPO輸出線寬為50GHz，與典型的沒有使用線寬壓窄器件的納秒OPO輸出線寬相似；而普通TPG線寬達(dá)到500GHz，且輸出功率遠(yuǎn)低于TPO。它們產(chǎn)生的THz輻射發(fā)散角較大，光束質(zhì)量都比較差。通過使用低能量、窄線寬閑頻光種子注入技術(shù)，不但使閑頻光線寬變窄，而且還使THz波的線寬得到有效壓制。在一定實(shí)驗(yàn)條件下，理論上可達(dá)到傅立葉變換極限100MHz，但由于探測(cè)器分辨率極限的限制，測(cè)得的THz輻射的頻寬為200MHz，同時(shí)使TPG的輸出功率高于最佳運(yùn)行狀態(tài)下的TPO[48,49]。TPO和TPG的主要區(qū)別是TPO有一個(gè)閑頻光諧振腔，而TPG則沒有這個(gè)選頻機(jī)制。由于TPG沒有腔鏡鍍膜的限制，沒必要由于閑頻光種子光改變而改變腔長(zhǎng)，所以它可以更為方便的利用種子注入的方法實(shí)現(xiàn)窄線寬、高功率、具有自由模式跳躍特性的調(diào)諧輸出，如圖14所示。

    隨著激光二極管器件和全固態(tài)激光器技術(shù)的日益成熟和完善，使TPO /TPG這種極具發(fā)展?jié)摿Φ奶掌澼椛湓磳?shí)現(xiàn)高效化、小型化、實(shí)用化、易于操作攜帶的目標(biāo)成為可能。他們利用體積小、壽命長(zhǎng)、泵浦效率高的激光二極管代替了原有TPO /TPG泵浦源中所用的閃光燈，以調(diào)Q Nd：YAG全固態(tài)激光器（DPSSL）作為TPO /TPG的泵浦源，同時(shí)加以種子注入技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了高效率、窄線寬、結(jié)構(gòu)緊湊、易于操作攜帶的目標(biāo)，組成了“All-in-one” THz輻射源—Desktop-TPO /TPG[50]。而今年Kodo Kawase等人又實(shí)現(xiàn)了Palmtop－TPG，使THz波輻射源體積進(jìn)一步小型化[51]。

    到目前為止，基本上所有的非線性混頻過程使用的都是大塊的非線性晶體。而A. C. Chiang等人在TPO和TPG中使用LiNbO3光學(xué)波導(dǎo)器件，由于波導(dǎo)對(duì)其空間中的混頻波有較強(qiáng)的限制作用，可以形成與THz輻射相對(duì)應(yīng)的波導(dǎo)作用，大幅度提高了非線性頻率轉(zhuǎn)換效率。而選用不同厚度的LiNbO3波導(dǎo)，對(duì)轉(zhuǎn)換效率、輸出能量以及脈沖寬度亦有不同的影響[52]。

    3 展望

    近二十年里，太赫茲波技術(shù)無論在基礎(chǔ)研究方面還是在應(yīng)用研究領(lǐng)域，都取得了一定的進(jìn)步和發(fā)展，但與有著數(shù)百年研究歷史、各方面技術(shù)都相對(duì)較成熟的傳統(tǒng)光學(xué)技術(shù)相比，它還顯得非常年輕。太赫茲波輻射源技術(shù)的發(fā)展是推動(dòng)太赫茲應(yīng)用技術(shù)及相關(guān)交叉學(xué)科迅速發(fā)展的關(guān)鍵所在。而基于光學(xué)方法（尤其是非線性光學(xué)方法）的各種THz輻射源，憑借其卓越的特性和顯著的優(yōu)點(diǎn)，日益在眾多THz輻射產(chǎn)生技術(shù)顯現(xiàn)出舉足輕重的地位。尋找新型有（無）機(jī)、具有較大非線性系數(shù)、低THz波吸收系數(shù)的差頻材料，研究新型材料的內(nèi)部結(jié)構(gòu)，探索嶄新的THz輻射發(fā)生、振蕩、放大機(jī)理，將使得非線性差頻技術(shù)和與太赫茲參量振蕩技術(shù)朝著實(shí)現(xiàn)高效率、高能量、結(jié)構(gòu)緊湊、簡(jiǎn)單連續(xù)調(diào)諧、室溫穩(wěn)定運(yùn)轉(zhuǎn)的研究方向迅猛發(fā)展。而科研工作者正一如既往地為實(shí)現(xiàn)太赫茲輻射源的實(shí)用化、小型化、廉價(jià)化的目標(biāo)而努力奮斗，以使太赫茲技術(shù)能廣泛地運(yùn)用于各種民用、軍用等科學(xué)研究和實(shí)際應(yīng)用領(lǐng)域，促進(jìn)自然學(xué)科、應(yīng)用學(xué)科以及相關(guān)的交叉學(xué)科的迅速發(fā)展，使太赫茲技術(shù)成為21世紀(jì)科學(xué)發(fā)展的“催化劑”。

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